Título: DESEMPENHO DE CATALISADORES DE PdGAMMA-Al2O3 E AgGAMMA-Al2O3 NA OXIDAÇÃO COMPETITIVA ENTRE NH3 E CO
Título alternativo: PERFORMANCE OF PdGAMMA-Al2O3 AND AgGAMMA-Al2O3 CATALYSTS IN THE COMPETITIVE OXIDATION BETWEEN NH3 AND CO
Autoria de: Carolina Aparecida de Assis Bernini
Orientação de: Cristiane Alves Pereira
Presidente da banca: Cristiane Alves Pereira
Primeiro membro da banca: Natália Maira Braga Oliveira
Segundo membro da banca: Lidja Dahiane Menezes Santos Borél
Palavras-chaves: Atividade catalítica, seletividade, PdO, Ag2O, Ag0.
Data da defesa: 19/05/2021
Semestre letivo da defesa: 2020-2
Data da versão final: 29/05/2021
Data da publicação: 29/05/2021
Referência: Bernini, C. A. d. A. DESEMPENHO DE CATALISADORES DE PdGAMMA-Al2O3 E AgGAMMA-Al2O3 NA OXIDAÇÃO COMPETITIVA ENTRE NH3 E CO. 2021. 78 p. Trabalho de Conclusão de Curso (Graduação em Engenharia Química Bacharelado)-Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2021.
Resumo: Efluentes gasosos de processos industriais se tornaram importantes por contribuírem para a poluição do ar, sendo o processo de craqueamento catalítico fluido (FCC) nas refinarias de petróleo uma considerável fonte poluidora. Para reduzir a emissão de poluentes utilizam-se diversos métodos, como a combustão térmica. No FCC utilizam-se aditivos ao catalisador do processo para reduzir a emissão de CO e de NO, porém, não é usual utilizar aditivos que reduzam a emissão de NH3 ao promover a sua oxidação catalítica seletiva a N2. Sabe-se que as reações de oxidação, de CO e de NH3, competem entre si, sendo a primeira mais facilmente alcançada. Neste contexto, o objetivo deste estudo consistiu em avaliar catalisadores de Pd e Ag sobre a Gamma-Al2O3 na oxidação competitiva entre NH3 e CO. A obtenção do suporte ocorreu por meio da decomposição térmica de Al(OH)3 (Synth) a 550ºC, sendo que uma solução concentrada de nitrato de paládio di-hidratado e uma de nitrato de prata, precursores das fases ativas, foram suportadas por meio da técnica de impregnação a umidade incipiente. Foram preparados catalisadores com teores metálicos de Pd de 0,3 e 0,46 mm e com teores metálicos de Ag de 1, 5 e 10 mm. A partir dos dados de DRX constatou-se a formação de Gamma-Al2O3, também foram verificados picos de difração relacionados à presença de PdO nos catalisadores Pd Gamma-Al2O3, Ag2O nos catalisadores Ag Gamma-Al2O3 e Ag0 sobre o de 10 Ag Gamma-Al2O3. A existência de PdO e Ag2O foi também evidenciada por meio dos perfis de TPR-H2 obtidos. Resultados das medidas de fisissorção de N2 mostraram uma redução de 34 na área superficial específica do catalisador 0,3 Pd Gamma-Al2O3 em relação a Gamma-Al2O3 e uma redução de 41 na área superficial específica do catalisador 10 AgGamma-Al2O3 em relação à Gamma-Al2O3. Tal resultado pode ser atribuído ao preenchimento dos poros da alumina pelas espécies metálicas. Dados de TPD-NH3 para o suporte e catalisadores evidenciaram redução na acidez. O comportamento dos catalisadores PdGamma-Al2O3 e AgGamma-Al2O3 na oxidação competitiva entre NH3 e CO foi avaliado entre 150 e 550ºC e notou-se que os catalisadores AgGamma-Al2O3 são mais propensos e efetivos em oxidar preferencial NH3 a CO que os catalisadores PdGamma-Al2O3. Dentre os catalisadores de Ag, o catalisador 10 AgGamma-Al2O3 apresentou melhor atividade catalítica para a oxidação de NH3, alcançando 100 de conversão e 88,9 de seletividade à formação de N2 a 550 ??C.
Abstract: Gaseous effluents from industrial processes have become important as they contribute to air pollution, with the fluid catalytic cracking (FCC) process in oil refineries being a considerable source of pollution. Several methods, such as thermal combustion, are used to reduce the emission of pollutants. In FCC, additives to the process catalyst are used to reduce the emission of CO and NO, but it is unusual to use additives that reduce the emission of NH3 by promoting its selective catalytic oxidation to N2. It is known that the oxidation reactions, of CO and NH3, compete with each other, the former being more easily achieved. In this context, the aim of this study was to evaluate Pd and Ag catalysts on Gamma-Al2O3 in the competitive oxidation between NH3 and CO. The support was obtained by thermal decomposition of Al(OH)3 (Synth) at 550ºC, and a concentrated solution of palladium nitrate dihydrate and silver nitrate, precursors of the active phases, were supported by means of the incipient moisture impregnation technique. Catalysts were prepared with Pd metal contents of 0.3 and 0.46 mm and with Ag metal contents of 1, 5 and 10 mm. From the XRD data the formation of Gamma-Al2O3 was found, also diffraction peaks related to the presence of PdO in the PdGamma-Al2O3 catalysts, Ag2O in the AgGamma-Al2O3 catalysts and Ag on that of 10 AgGamma-Al2O3 were verified. The existence of PdO and Ag2O was also evidenced by means of the TPR-H2 profiles obtained. Results of N2 physisorption measurements showed a 34 reduction in the specific surface area of the 0.3 PdGamma-Al2O3 catalyst over Gamma-Al2O3 and a 41 reduction in the specific surface area of the 10 AgGamma-Al2O3 catalyst over Gamma-Al2O3. Such a result can be attributed to the filling of the alumina pores by the metal species. TPD-NH3 data for the support and catalysts showed a reduction in acidity. The behavior of PdGamma-Al2O3 and AgGamma-Al2O3 catalysts in the competitive oxidation between NH3 and CO was evaluated between 150 and 550??C and it was noted that AgGamma-Al2O3 catalysts are more prone and effective in preferentially oxidizing NH3 to CO than PdGamma-Al2O3 catalysts. Among the Ag catalysts, the 10 AgGamma-Al2O3 catalyst showed better catalytic activity for NH3 oxidation, achieving 100 conversion and 88.9 selectivity to N2 formation at 550??C.
URI: sip.prg.ufla.br/publico/trabalhos_conclusao_curso/acessar_tcc_por_curso/
engenharia_quimica/20202201520099
URI alternaviva: repositorio.ufla.br/handle/1/47157
Curso: G033 - ENGENHARIA QUÍMICA (BACHARELADO)
Nome da editora: Universidade Federal de Lavras
Sigla da editora: UFLA
País da editora: Brasil
Gênero textual: Trabalho de Conclusão de Curso
Nome da língua do conteúdo: Português
Código da língua do conteúdo: por
Licença de acesso: Acesso aberto
Nome da licença: Licença do Repositório Institucional da Universidade Federal de Lavras
URI da licença: repositorio.ufla.br
Termos da licença: Acesso aos termos da licença em repositorio.ufla.br
Detentores dos direitos autorais: Carolina Aparecida de Assis Bernini e Universidade Federal de Lavras
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